5、为了将锂离子和电子插入从废电池中回收的缺锂NMC中，我们提出了一种创新的一步再生策略，利用氧化还原活性有机化合物作为可回收的电子供体(RED)，可以在室温下在环境空气中使用。使电子从中性的RED自发转移到NMC正极的第一个基本标准是，RED的氧化电位应低于NMC充电的初始电位(3.7 V)，从而导致反应的吉布斯自由能(ΔG =−nFE =−nF(ENMC - ERED/RED+))为负值。

1）当溶解在含有Li盐的再生溶液中时，这些RED可以通过自发电子从中性RED的最高占据分子轨道(HOMO)转移到缺锂NMC的Ni 3d轨道，从而将高价Ni还原到较低的氧化态(图1c)。为了保证电荷中性，锂离子被插入到缺锂NMC的晶格中：
Li1-xNiyMnzCo1-y-zO2 + x e- + x Li+ → LiNiyMnzCo1-y-zO2     (1)同时，氧化后的REDs(RED+)通过以下反应与Li盐中剩余的阴离子形成离子对：x RED + x A- → x RED+-A- + x e-  (2)
2)作为第二个标准，RED的氧化还原电位应高于层状氧化物中Mn3+/Mn4+氧化还原对的电位，约为1.6 V vs. Li/Li+，以抑制过锂化形成Li2TMO2相(P3_m1空间群)，避免导致不可逆的结构降解。

3)为了验证基于RED的再生方法的实际可行性，我们系统地评估了NMC622在工业电池制造设施中常用的干燥空气环境下再生后的电化学性能。在干燥空气(表示为“干空气(DME)”)下再生缺锂的NMC622后，100%的充电容量被恢复(177.7 mAh g−1)，从而产生100%的CE，证明了该工艺在干燥空气条件下的兼容性。
4)基于RED再生的一个值得注意的优点是，使用过的再生溶液可循环用于多个阴极再生过程。由于中性REDs (RED0)和RED+阳离子之间的氧化还原反应具有很高的可逆性，而不会造成键断裂，因此我们可以在提供Li源的同时将RED+阳离子还原为RED0，从而使再生后的溶液可重复使用。

6、得益于我们方法的简单性和可扩展性，我们演示了商用1-Ah电池的废正极再生(图4a)。再生后的NMC811的初始充电容量为202.3 mAh g−1，比循环后的阴极(162.9 mAh g−1)高24.2%，与新鲜阴极(192.9 mAh g−1)相当(图4b)。

1）在0.1C下，三种阴极的放电曲线差异可以忽略不计，说明NMC811在长期循环和再生过程中没有明显的晶体结构恶化。此外，再生阴极表现出高倍率性能(在3C时为141 mAh g−1)和长期可循环性(在150次循环后保持率为82.1%)，类似于新鲜和循环阴极(图4c, 4d)，验证了RED基锂化几乎不会引起副反应，从而破坏活性材料的结构完整性和界面电荷转移动力学。
2）图5a比较了传统的正极直接再生方法和我们基于RED的工艺。基于RED的阴极再生利用了在环境条件下(30°C, 1atm和干燥空气)发生的氧化还原反应，因此有望在大规模回收系统中具有出色的可行性(图5a和5b)。研究强调，使用具有足够氧化还原电位的可溶性给电子p型分子(EO2/O2-. < ERED/RED+ and EHER < ERED/RED+ < EOER)是实现再生溶液高空气稳定性的关键，避免了与O2和水分的反应。